Dotata di un senso quasi musicale della recitazione, giocata spesso su espressioni fugaci, si è affermata nel cinema francese dei primi anni Ottanta, per confermarsi alla fine del decennio successivo tra le migliori interpreti. Sempre attenta alla qualità dei soggetti, ha privilegiato le collaborazioni con registi, come François Truffaut, Jean-Luc Godard, Bertrand Tavernier, capaci di proporle personaggi femminili non stereotipati. Ha ricevuto il César nel 1983 per La balance (1982; La spiata) di Bob Swaim, e con Une liaison pornographique (1999; Una relazione privata) di Frédéric Fonteyne ha vinto la Coppa Volpi alla Mostra del cinema di Venezia.

All'età di quattordici anni intraprese lo studio della danza e dopo un periodo trascorso negli Stati Uniti iniziò a frequentare il Conservatoire national supérieur d'art dramatique di Parigi, dove si diplomò nel 1972. Il suo esordio nel cinema avvenne nello stesso anno, con una piccola parte in Two people di Robert Wise. Ma è stato solo dopo la sua partecipazione a La nuit américaine (1973; Effetto notte) di Truffaut che ha deciso di dedicarsi al cinema. Negli anni immediatamente successivi è apparsa tuttavia soltanto in parti minori, sia pure sotto la direzione di registi importanti come Maurice Pialat (La gueule ouverte, 1974), Marco Ferreri (L'ultima donna, 1976) e Claude Sautet (Mado, 1976).

Dopo aver disegnato per lei la parte di Martine in L'homme qui aimait les femmes (1977; L'uomo che amava le donne), è stato ancora Truffaut ad affidarle il primo ruolo da protagonista in La chambre verte (1978; La camera verde), in cui ha rivelato le sue doti di attrice drammatica. Con Une semaine de vacances (1980; Una settimana di vacanze) di Tavernier si è imposta anche sulla scena internazionale, grazie al modo delicato ma sentito con cui interpreta una donna in crisi. All'inizio degli anni Ottanta sono arrivati i primi importanti riconoscimenti; dopo il César vinto come migliore attrice non protagonista per Sauve qui peut, la vie (1979; Si salvi chi può, la vita) di Godard, è stata particolarmente apprezzata nel poliziesco La balance, dove è una prostituta sensibile e innamorata, e in Le retour de Martin Guerre (1982; Il ritorno di Martin Guerre) di Daniel Vigne, a fianco di Gerard Depardieu, Notre histoire (1984; La nostra storia) di Bertrand Blier e Détective (1985) di Godard.

Nella seconda metà degli anni Ottanta si è dedicata prevalentemente al teatro. Il suo ritorno al cinema è avvenuto con due film diretti da registe emergenti, La Baule-les-Pins (1990) di Diane Kurys e Un week-end sur deux (1990; Un week-end su due) di Nicole Garcia, in cui la Baye è tornata a interpretare personaggi complessi, alla ricerca di una difficile felicità. Dopo Si je t'aime, prends garde à toi (1997) di Jeanne Labrune, in cui è una donna che scopre la propria voracità sessuale in una relazione nata da un incontro casuale, è stata una delle protagoniste della commedia di successo Vénus beauté-Institut (1999; Sciampiste & Co.) di Tonie Marshall, nel ruolo della proprietaria di un locale di bellezza, contesa tra due uomini; notevolmente apprezzata è stata la sua sensibile interpretazione in Une liaison pornographique, film che racconta, più per sottrazione che in maniera esplicita, una relazione sessuale estrema.